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甲烷、氮气、一氧化碳等化学性质相对稳定的小分子在低温乃至室温条件下的催化转化是能源及催化等领域的重要研究方向，研究这些分子在低温条件下催化活化转化的机理与规律是理性设计低温催化反应的关键。
在中国科学院、国家自然科学基金委、科技部等的支持下，化学所的科研人员通过建立具有完全自主知识产权的质谱仪器，以量子化学为指导，自下而上地系统考察了各种元素组成的原子团簇与甲烷等小分子的作用与反应，并取得了显著进展。在深入研究氧和各种元素形成的二元以及多元团簇与甲烷等烷烃反应的基础上，总结发现氧自由基是导致sp3碳氢键室温活化的关键因素，并且自由基的反应性受到其局部自旋和电荷分布的控制(Acc. Chem. Res. 2012, 45, 382-390);进一步，在一些团簇中引入金原子，发现氧自由基触发反应后，Au 6s轨道的稳定性导致团簇可以同时活化单个烷烃分子中的多个碳氢键(图1)，揭示了金在相关反应中具有奇特催化性质的本质(Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 2444-2448);在研究中小尺寸团簇的基础上，研究人员还将研究体系拓展到纳米尺度，从而可以考察单一质量纳米颗粒的反应性并对一氧化碳低温催化氧化的分子机理进行了研究(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 2991-2998，图2)。
图1 “自由基触发−金辅助”导致多重碳氢键活化现象
图2 一氧化碳低温催化氧化的分子机理
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